鏈接：竣工https://doi.org/10.1038/s41563-021-01111-2二氧化硅的3D打印流程功能化的聚乙二醇、竣工分散良好的膠體二氧化硅納米顆粒的平均直徑為11.5?nm(圖1b(i))的溶液與兩種精心挑選的小分子丙烯酸酯聚合物前驅(qū)體、一種在780?nm具有較大雙光子吸收截面的光引發(fā)劑和一種光抑制劑混合在一起。時(shí)隔月相關(guān)工作以題為3D-printedsilicawithnanoscaleresolution的研究性文章在《NatureMaterials》上發(fā)表。電及圖1a展示了將納米復(fù)合油墨成形為設(shè)計(jì)的3D結(jié)構(gòu)的2PP打印機(jī)。

在這個(gè)過(guò)程中，項(xiàng)目一束780?nm，100?fs的激光束通過(guò)高數(shù)值孔徑、油浸式物鏡聚焦。圖3|印刷二氧化硅諧振器的光學(xué)應(yīng)用結(jié)語(yǔ)總之，竣工本文開(kāi)發(fā)了一種使用高負(fù)載量的PEG功能化膠體二氧化硅納米顆粒的2PP3D打印技術(shù)。

利用3D打印和后燒結(jié)技術(shù)，時(shí)隔月在低于200?nm的分辨率下，獲得了具有任意形狀的非晶態(tài)玻璃或多晶方石英結(jié)構(gòu)的高質(zhì)量3D二氧化硅結(jié)構(gòu)。

為了探索2PP印刷結(jié)構(gòu)的獨(dú)特光學(xué)性能，電及本文測(cè)量了厚度約為2?μm的印刷非晶態(tài)和晶態(tài)薄膜的紫外-可見(jiàn)透射光譜，如圖3a所示。例如，項(xiàng)目具有單分散Fe-N4位點(diǎn)的Fe-N/C材料已被證實(shí)是一種比較有潛力的ORR催化劑，項(xiàng)目但研究中發(fā)現(xiàn)由于大量單原子位點(diǎn)被包裹在催化劑的微孔內(nèi)部而未參與到三相界面點(diǎn)上導(dǎo)致實(shí)際原子利用率一般5%，從而使得催化活性較低;而且，部分研究報(bào)道傳統(tǒng)的面內(nèi)FeN4位點(diǎn)的Fe-N/C催化劑的ORR活性可以通過(guò)優(yōu)化其電子結(jié)構(gòu)（如改變配位數(shù)或活性位點(diǎn)的分布位置等）來(lái)進(jìn)一步得到提高。

該eFe-N3/PCF催化劑在0.1MKOH中實(shí)現(xiàn)了超高的ORR活性，竣工如起始電位(Eonset)為?1.09V,?半波電位(E1/2)為0.934Vvs.?RHE,?這些性能指標(biāo)已經(jīng)遠(yuǎn)超商業(yè)化的貴金屬Pt/C甚至目前報(bào)道的所有碳基單原子催化劑(M-N/C)。一系列的實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明：時(shí)隔月該eFe-N3/PCF的高本征活性源于其位于邊緣的低配位不飽和FeN3位點(diǎn)，時(shí)隔月而其分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)則有利于加快物質(zhì)傳輸且有效提高原子利用率（提高~4倍）。

電及圖文導(dǎo)讀圖1?催化劑的形貌和孔結(jié)構(gòu)表征A)eFe-N3/PCF催化劑的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)示意圖B)eFe-N3/PCF催化劑的掃描電子顯微鏡(SEM)圖（內(nèi)部為實(shí)物拍攝圖）C,?D)?eFe-N3/PCF催化劑在低倍下和高倍下的透射電子顯微鏡(TEM)圖E,F)催化劑的氮?dú)?N2)吸附/脫附曲線及相應(yīng)的孔徑分布圖G)催化劑的拉曼(Raman)對(duì)比圖圖2?催化劑的成分和原子結(jié)構(gòu)分析A)eFe-N3/PCF催化劑的像差矯正透射電子顯微鏡(STEM)圖B)eFe-N3/PCF催化劑的透射電子顯微鏡(TEM)圖及元素分布圖C)催化劑的高分辨N1s?的X射線光電子能譜(XPS)?圖D-F)催化劑和標(biāo)準(zhǔn)物種的Fe的K邊X射線近邊吸收光譜(XANES)圖(D)和傅里葉變換拓展邊(EXAFS)圖(E)以及相應(yīng)的小波變換圖(F)G)催化劑的Fe的K邊傅里葉變換拓展邊(EXAFS)圖及其擬合圖。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明，項(xiàng)目該eFe-N3/PCF催化劑在堿性條件下具有極高的ORR性能（如Eonset?=1.090V,E1/2=0.934Vvs.?RHE）,?遠(yuǎn)遠(yuǎn)超越了貴金屬Pt/C和目前報(bào)道的所有M-N/C。