在電解過程中會發(fā)生單原子催化劑的重組，納入這使得真實的活性位點與原始催化構(gòu)型不同，納入尤其是以銅原子為金屬中心的催化劑,對催化劑的動態(tài)重組進行研究，可以確定反應(yīng)的真實活性位點，由此設(shè)計出具有高活性的催化劑。本文為研究尿素合成的反應(yīng)機理提供了重要的見解，標(biāo)準(zhǔn)爆并為今后碳氮偶聯(lián)體系的合理設(shè)計和開發(fā)提供指導(dǎo)。本文運用操作XAS技術(shù)監(jiān)測了Cu1-CeO2催化劑在C-N偶聯(lián)過程中的結(jié)構(gòu)演化,Cu2+逐漸還原為Cu+和Cu0，將加然后在還原電位下形成Cu4團簇,當(dāng)將應(yīng)用電位轉(zhuǎn)換為開路電位時，將加Cu4團簇被可逆地分解為單個原子。

?四、態(tài)和【數(shù)據(jù)概覽】圖1?a)L-Cu1-CeO2的球差校正掃描透射電子顯微鏡（AC-TEM）圖，態(tài)和b)L-Cu1-CeO2的球差校正高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（AC-HAADF-STEM）圖，c-f)L-Cu1-CeO2中的銅、鈰和氧的元素映射圖，g)L-Cu1-CeO2,H-Cu-CeO2?和參考樣品?Cu2O，CuO和銅箔中Cu的K邊緣的X射線吸收近邊譜(XANES)，h)L-Cu1-CeO2,H-Cu-CeO2?和參考樣品?Cu2O，CuO和銅箔中Cu的R空間擴展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)圖(EXAFS)，i)L-Cu1-CeO2和H-Cu-CeO2的x射線衍射圖（XRD）?Wiley圖2??a)CeO2、L-Cu1-CeO2、H-Cu-CeO2和CuO-CeO2催化劑在不同應(yīng)用電位下的尿素收率，b)在應(yīng)用電勢為-1.6VversusRHE時M1-CeO2(M表示不同的金屬元素）尿素的產(chǎn)率，c)L-Cu1-CeO2和CuO-CeO2催化劑的穩(wěn)定性測試結(jié)果??Wiley圖3?a)C-N耦合過程中不同陰極電位下Cu1-CeO2的Cu的k邊緣XANES譜，b)C-N耦合過程中不同陰極電位下Cu1-CeO2的Cu的R空間EXAFS譜，c)XAS操作測量顯示的銅單原子重構(gòu)為團簇的示意圖??Wiley圖4?a)在NO3-和CO2的電耦合過程中，Cu1-CeO2的SR-FTIR光譜測量圖，b)*OCNO和*ONCONO在CeO2和Cu4-CeO2上的動力學(xué)勢壘比較，c)Cu4-CeO2樣品C-N耦合過程的自由能分布和優(yōu)化幾何結(jié)構(gòu)示意圖,在優(yōu)化后的幾何結(jié)構(gòu)示意圖中，Cu、Ce、O、N、C和H原子分別被標(biāo)記為粉紅色、淺黃色、紅色、藍(lán)色、灰色和白色的球體?Wiley五、【成果啟示】工業(yè)尿素的可持續(xù)合成方式是將硝酸鹽和二氧化碳共電解,準(zhǔn)確的識別活性位點是開發(fā)高效的電催化尿素的合成工藝關(guān)鍵。二氧化碳和硝酸鹽之間的電催化碳氮耦合是減少尿素生產(chǎn)的有效途徑，應(yīng)用可以減少對環(huán)境的影響，并滿足廢物價值化和尿素的可持續(xù)生產(chǎn)的綜合需求。

雖然硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨可以通過可再生電力驅(qū)動的催化還原反應(yīng)來實現(xiàn)，全球但工業(yè)過程仍需要進一步轉(zhuǎn)化為尿素。

XAS光譜顯示了在電解過程中銅單原子（Cu1）到團簇（Cu4）的重構(gòu)，國物聯(lián)網(wǎng)技這種電化學(xué)重構(gòu)的Cu4團簇才是電催化尿素的真正活性位點。在追著你，窄帶要你為它們母子負(fù)責(zé)呢。

但小母貓也是個有毅力的，術(shù)被速生就保持著可憐地喵叫聲，一直繞著我媽小腿打轉(zhuǎn)，甚至還用尾巴尖勾著小腿，簡直就像一個魅惑君王的妖精。結(jié)果半路上就聽到啪嘰一聲，納入第一只小奶貓已經(jīng)生下來了，我媽又一手輕抓著還連著臍帶的貓崽子，嘴里還罵罵咧咧的批評貓咪不懂事、瞎胡鬧。

我趕緊打電話給物業(yè)的同志，標(biāo)準(zhǔn)爆請他們把它帶到物業(yè)辦公室，在里面安心生產(chǎn)?？上覌尩臏p肥大計是下了恒心的，將加短暫的對著貓咪說了兩句，意思是讓它自個兒玩去，就繼續(xù)開始跳減肥操。