與Pd3Cu/UiO-66(Pd3CuNPs分散在UiO-66孔外)相比,側合Pd3Cu@UiO-66(Pd3CuNPs分散在UiO-66孔內)中高度分散的Pd3CuNPs使得Zr-oxo簇和Pd3CuNPs的活性位點十分接近,側合使Pd3Cu向周圍的Zr-oxo簇提供足夠的溢流氫,降低反應的表觀活化能。同時,同電MOF配體可以捕獲光子并光生電子,同電光生電子通過LCCT(配體到簇的電荷轉移)過程將光生電子注入到吸附在Zr-oxo簇上的CO2的反鍵軌道,加速了中間物種HCOO*的生成,從而顯著降低了整個反應的表觀活化能。在眾多的CO2捕集與轉化技術中,量轉將CO2加氫轉化為甲酸(HCOOH)、甲醇(CH3OH)和甲烷(CH4)等增值化學品被認為是行之有效的策略。

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讓交2008年7月于中國科學院福建物質結構研究所獲無機化學博士學位。北京布(b)吸附在開放Zr位點上的雙齒甲酸鹽物種的ν(C-H)。

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研究發(fā)現(xiàn),地區(qū)Zr-oxo簇上的缺陷位點能夠捕獲和活化CO2分子,Pd3CuNPs可以高效活化H2。

【圖文解讀】圖一、用戶易細Pd3Cu@UiO-66和Pd3Cu/UiO-66上光輔助CO2加氫成CH3OH的示意圖圖二、Pd3Cu@UiO-66的結構表征(a-b)Pd3Cu@UiO-66TEM圖片。側合1995年獲國家杰出青年基金資助。

【Nature、同電Science發(fā)文情況】本次調查報告以WebofScience為檢索工具,在2014年到2018年,中國高校參與及合作研究共在Nature和Science上發(fā)表101篇材料類文章。馬丁團隊主要從事合成氣轉化、量轉水活化、量轉烴類選擇轉化和催化原位表征技術等方面等方面的研究,在費托合成、雙金屬催化體系、催化機理研究等方面取得了系列進展。

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