這種從1D鏈狀硅酸鹽ZEO-2到3D分子篩ZEO-3的轉(zhuǎn)化是一種全新的拓?fù)淇s合路徑,推出它的發(fā)現(xiàn)為深入研究分子篩合成與結(jié)構(gòu)的關(guān)系提供了新的理解。這種一維到三維的拓?fù)滢D(zhuǎn)變過(guò)程預(yù)示著一種新的分子篩晶化機(jī)制,款電對(duì)傳統(tǒng)分子篩晶化機(jī)理提出了挑戰(zhàn),款電對(duì)其進(jìn)行深入研究將對(duì)分子篩新結(jié)構(gòu)的合成拓展及晶化機(jī)理的進(jìn)一步闡明都具有重要的理論和現(xiàn)實(shí)意義。ZEO-2的高分辨29Si固體核磁譜揭示了四種Q3和七種Q4的Si位點(diǎn)(圖2D),應(yīng)裙這與其晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)一致。

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ZEO-1已被國(guó)際分子篩結(jié)構(gòu)委員會(huì)授予結(jié)構(gòu)代碼JZO(JilinUniversity-ZEO-1),推出ZEO-3的結(jié)構(gòu)代碼也正在申請(qǐng)中。款電這些結(jié)果驗(yàn)證了ZEO-3非??諘绲墓羌芙Y(jié)構(gòu)。

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ZEO-3的結(jié)構(gòu)也是通過(guò)cRED技術(shù)解析的,應(yīng)裙它保持了ZEO-2的對(duì)稱(chēng)性和鏈的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),但相比ZEO-2,其晶胞a和b軸收縮了17%、c軸膨脹了僅0.4%。

大結(jié)構(gòu)單元按照+90°與-90°交替的旋轉(zhuǎn)連接,推出可以構(gòu)成ZEO-2的鏈(圖5B),推出該鏈也被發(fā)現(xiàn)于Beta分子篩的多型體B(BEB,非公認(rèn)代碼)中,即ZEO-2的鏈通過(guò)共享S4R(而非ZEO-3中的D4R)的連接可形成BEB的結(jié)構(gòu)(圖5F)。在該系統(tǒng)中,款電HDCR反應(yīng)通過(guò)使用莫能菌素這樣一種特定抑制劑和離子載體來(lái)降低細(xì)胞內(nèi)ATP的量。

圖5在一個(gè)生物反應(yīng)器中,應(yīng)裙使用A.woodii?metVF進(jìn)行CO2雙向加氫生成甲酸的多個(gè)循環(huán)?2022ElsevierInc.圖6使用單個(gè)生物反應(yīng)器,應(yīng)裙未來(lái)通過(guò)CO2直接加氫形成的雙向H2存儲(chǔ)循環(huán)示意圖?2022ElsevierInc.05、成果啟示綜上所述,該研究建立的基于醋酸細(xì)菌的全細(xì)胞體系證明了CO2在單一生物反應(yīng)器中雙向加氫制甲酸的可行性。經(jīng)純化和表征的HDCR能以顯著的催化速率催化CO2直接氫化為甲酸,推出它在相當(dāng)溫和的反應(yīng)條件下催化效果勝過(guò)化學(xué)催化劑。

化學(xué)家和生物學(xué)家深入分析后選擇將H2和CO2轉(zhuǎn)化為甲酸,款電因?yàn)榧姿釋儆谝簯B(tài)有機(jī)氫載體(LOHCs),款電而且該化合物滿(mǎn)足了未來(lái)甲酸類(lèi)生物經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展的需求。與現(xiàn)有的儲(chǔ)能技術(shù)相比,應(yīng)裙它更為安全,所需材料也更為環(huán)保經(jīng)濟(jì),未來(lái)有著良好的應(yīng)用前景。

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