可再這種相互作用提示了一種創(chuàng)新的策略和改進(jìn)基于電化學(xué)的N還原性能的途徑。文獻(xiàn)鏈接:下降https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.02.0064、下降A(chǔ)ngew:?Pt單原子和TiO2之間的強(qiáng)金屬-載體相互作用中科院大連化物所張濤院士和喬波濤研究員報(bào)告了對(duì)Pt/TiO2催化劑的SMSI的研究,發(fā)現(xiàn)SMSI可以在Pt單原子和TiO2之間發(fā)生,但其溫度要比PtNPs和TiO2之間的溫度高得多。年生氫生產(chǎn)該研究為探索單原子催化劑的工作機(jī)理和提高其性能提供了新途徑。
這一發(fā)現(xiàn)不僅證明了廉價(jià)的過(guò)渡金屬作為潛在的高活性位點(diǎn)的巨大潛力,低碳的成達(dá)而且還揭示了CN骨架中金屬單原子的d電子在光催化反應(yīng)中的獨(dú)特作用。該研究為設(shè)計(jì)合成高效,和或高選擇性和低成本的雜原子摻雜碳材料替代金屬催化劑高效電還原CO2提供了借鑒。
抑制CO在Pt單原子上的吸附并不是源自TiO2載體對(duì)Pt原子的物理覆蓋,可再而是由于它們的配位飽和。
通過(guò)淀粉的凝膠化可以很容易地制備NPCA,下降這為設(shè)計(jì)高效和成型的電催化劑提供了可行的途徑。年生氫生產(chǎn)(c)高價(jià)態(tài)Mn與周邊O局域電子交換的示意圖。
從電子結(jié)構(gòu)來(lái)看,低碳的成達(dá)高價(jià)態(tài)Mn的3d軌道可以接收來(lái)自周圍O原子最高占據(jù)態(tài)的2p軌道的電子,導(dǎo)致高價(jià)態(tài)Mn的還原和O被氧化,并可能伴隨O-O二聚或O2的釋放。當(dāng)Li濃度較低(x1)時(shí),和或材料的結(jié)構(gòu)在熱力學(xué)上會(huì)傾向于無(wú)序化,并可能產(chǎn)生含有Mn6+或Mn7+的MnO4四面體,但這也需要克服一定的能壘。
(b)被還原的高價(jià)Mn和周圍的O原子在反應(yīng)過(guò)程中的偏態(tài)密度以及電荷密度,可再黃色和藍(lán)色的區(qū)域分別表示最高占據(jù)態(tài)和最低未占據(jù)態(tài)。在局域氧化還原之后,下降整體的脫Li+過(guò)程仍然表現(xiàn)為O失去電子。
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