總而言之,全職CH4首先通過(guò)反鐵磁二鐵偶解離吸附在四鐵中心的晶格氧上,全職形成甲氧基CH3-O物質(zhì),然后通過(guò)熱氫原子(HAT)轉(zhuǎn)移和質(zhì)子耦合電子(PCET)轉(zhuǎn)移生成甲酸酯中間體。最重要的是,北京爸爸在(110)表面存在反鐵磁性的雙鐵原子構(gòu)型,類(lèi)似于能將甲烷催化成甲醇的可溶性甲烷單加氧酶的活性位點(diǎn)。在預(yù)催化過(guò)程中(圖4),?甲烷被表面晶格氧通過(guò)氫原子轉(zhuǎn)移(HAT)過(guò)程活化生成甲氧基CH3-O,全職結(jié)合質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET),全職又進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為b-HCOO*到m-HCOO*,直至最終形成CO2和H2O,與此同時(shí),催化劑表面形成氧空穴。

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?小結(jié)在這項(xiàng)工作中,北京爸爸我們報(bào)道了赤鐵礦是甲烷完全氧化的一種有效而廉價(jià)的催化劑。全職從第一原理開(kāi)始的DFT建模也已經(jīng)證實(shí)了通過(guò)熱氫原子(HAT)轉(zhuǎn)移和質(zhì)子耦合電子(PCET)轉(zhuǎn)移過(guò)程以有利的能量變化進(jìn)行反應(yīng)的基本原理。

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在了解了反應(yīng)模型和表面中間體之后,北京爸爸我們應(yīng)用密度泛函理論合理化了赤鐵礦上CH4燃燒的完整反應(yīng)機(jī)理,北京爸爸并提出了在反應(yīng)初始階段(較低溫度)通過(guò)晶格氧的預(yù)活化過(guò)程,然后在較高溫度下通過(guò)分子氧的完整催化循環(huán)。

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